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論文

Effect of uranium (VI) on the growth of yeast and influence of metabolism of yeast on adsorption of U (VI)

坂本 文徳; 大貫 敏彦; 香西 直文; 若井 栄一; 藤井 力*; 家藤 治幸*; Francis, A. J.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.99 - 101, 2005/07

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.99

微生物の生育に対するウラン(VI)の影響を明らかにするために、ウラン(VI)を含む培地で3種類の酵母の生育実験を行った。Hansenula fabianii J640は0.1mM濃度のウラン(VI)を含む液体培地で成育したが、Saccharomyces cerevisiaeは成長しなかった。H. fabianii J640は1mM濃度のウラン(VI)を含む培地では生育しないが、ウラン無しの培地で21時間前培養すると1mM濃度のウラン(VI)を含む培地でも生育した。前培養したH. fabianii J640では、液体培地中の放射能は110時間ほとんど同じで、その後減少していった。165時間経過後の前培養したH. fabianii J640の透過型電子顕微鏡解析で、ウラン(VI)が酵母細胞に蓄積していることを観察した。H. fabianii J640を前培養しないで1mM濃度のウラン(VI)を含む液体培地で培養したときは、液体培地中のウランの放射能は加えたウラン(VI)の放射能より低くなっている。以上の結果から、ウラン(VI)は酵母の成長を阻害し、酵母細胞によるウラン(VI)の吸着は酵母の代謝に依存していることが示唆された。

論文

Speciation study on complex formation of uranium(VI) with phosphate and fluoride at high temperatures and pressures by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

桐島 陽; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 92(12), p.889 - 896, 2005/01

https://doi.org/10.1524/ract.92.12.889.55111
 被引用回数：24 パーセンタイル：81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

放射性廃棄物の処分が計画されている地下環境では、地下水の温度が80$$^{circ}$$C程度になることがある。このため地中でのアクチノイド元素の移行挙動評価には、このような高温,高圧環境での錯生成の評価が必要となる。しかし、実験の難しさからこのような条件での研究報告は非常に少ない。そこで本研究では錯生成や加水分解の挙動解明や熱力学モデルの検証などを目的とし、20-150$$^{circ}$$C, 0.1-40MPaの条件でU(VI)のリン酸錯体及びフッ化物錯体の反応挙動を時間分解レーザー誘起蛍光分光法を用いて検討した。実験結果から各錯体種の蛍光寿命の温度依存性を整理し、高温・高圧状態においても常温・常圧状態の場合と同様に、蛍光スペクトルや蛍光寿命によるスペシエーションが可能であることを明らかにした。

論文

Speciation study on uranium(VI) hydrolysis at high temperatures and pressures

桐島 陽; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 374(1-2), p.277 - 282, 2004/07

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2003.11.105
 被引用回数：27 パーセンタイル：75.56(Chemistry, Physical)

放射性廃棄物の処分が計画されている地下環境では、地下水の温度が80$$^{circ}$$C程度になることがある。このため地中でのアクチノイド元素の移行挙動評価には、このような高温,高圧環境での加水分解の評価が必要となる。しかし、実験の難しさからこのような条件での研究報告は非常に少ない。そこで本研究では加水分解の挙動解明や熱力学モデルの検証などを目的とし、20-100$$^{circ}$$C,0.1-40MPaの条件でU(VI)の加水分解の反応挙動を時間分解レーザー誘起蛍光分光法を用いて検討した。実験結果から各錯体種の蛍光寿命の温度依存性を整理し、高温・高圧状態においても常温・常圧状態の場合と同様に、蛍光スペクトルや蛍光寿命によるスペシエーションが可能であることを明らかにした。

論文

Aqueous solutions of uranium(VI) as studied by time-resolved emission spectroscopy; A Round-robin test

Billard, I.*; Ansoborlo, E.*; Apperson, K.*; Arpigny, S.*; Azenha, M.-E.*; Birch, D.*; Bros, P.*; Burrows, H. D.*; Choppin, G. R.*; Couston, L.*; et al.

Applied Spectroscopy, 57(8), p.1027 - 1038, 2003/08

https://doi.org/10.1366/000370203322259002
 被引用回数：50 パーセンタイル：88.17(Instruments & Instrumentation)

時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)のウラン(VI)水溶液分析への応用に関して、13の独立した研究所において異なる装置及び解析方法による共同測定(ラウンドロビンテスト)を実施した。適切な状態図に基づいて調製した測定試料は、少なくとも6か月間は化学的に安定であった。4つの異なるタイプのウラン(VI)水溶液:UO$$_{2(aq)}^{2+}$$だけを含む酸溶液,フッ素イオンを含む溶液,硫酸イオンを含む溶液、及び種々の加水分解種を含む溶液について、各研究所で測定した蛍光スペクトルの波長,蛍光寿命及び蛍光成分数の結果を比較した。また、幾つかの研究所で測定されたデータは異なるソフトウェアにより解析された。これらの研究に基づいて、水溶液中のウラン(VI)の状態分析におけるTRLFSの実用性について議論した。

論文

Extraction of uranium(VI) and lanthanide(III) ions into supercritical carbon dioxide fluid containing $$beta$$-diketone and tributylphosphate

目黒 義弘; 磯 修一; 扇柳 仁; 吉田 善行

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.721 - 724, 2002/03

リン酸トリブチル(TBP)を添加した超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_{2}$$)を抽出媒体として用い、$$beta$$-ジケトン(HA;2-テノイルトリフルオロアセトン,1,1,1,2,2,3,3-ヘプタフルオロ-7,7-ジメチル-4,6-オクタンジオン,1-フェニル-3-メチル-4-ベンゾイル-5-ピラゾロン)による硝酸水溶液からのU(VI),La(III),Lu(III)の抽出を調べた。TBPを加えない場合、金属-HA錯体のSF-CO$$_{2}$$中への溶解度が低いためこれら金属をSF-CO$$_{2}$$に抽出できなかったが、TBPの添加によって溶解度が増大し、抽出が可能となった(モディファイヤー効果)。加えて、TBPの協同効果によって抽出効率が増し、酸性水溶液(~pH1.5)からU(VI)をSF-CO$$_{2}$$へ抽出できた。超臨界流体抽出によるU(VI)とランタノイド(III)の分離条件を決定した。SF-CO$$_{2}$$抽出における抽出化学種はシクロヘキサンへの溶媒抽出におけるそれと同じであり、抽出定数は10~60倍程度小さかった。

論文

Modelling of the extraction of uranium with supercritical carbon dioxide

Clifford, A. A.*; Zhu, S.*; Smart, N. G.*; Lin, Y.*; Wai, C. M.*; 吉田 善行; 目黒 義弘; 磯 修一

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(6), p.433 - 438, 2001/06

https://doi.org/10.3327/jnst.38.433
 被引用回数：14 パーセンタイル：68.91(Nuclear Science & Technology)

硝酸水溶液中のU(VI)をTBPを含む連続的に流れる超臨界CO$$_{2}$$中にフロー抽出する反応過程をモデル化した。ここでは、水相を微小球体の集合体とみなし、抽出を個々の水相球体からそのまわりを流れるCO$$_{2}$$相への物質の輸送モデルを用いて解析した。物質輸送を、二相界面でのU(VI)の分配平衡と水相中のU(VI)の拡散の和として解き、U(VI)の抽出量の時間変化を式化した。硝酸溶液(3~6M)からTBP(0.1~0.3M)を含む超臨界CO$$_{2}$$へのU(VI)(10$$^{-4}$$~10$$^{-2}$$M)の抽出率と時間の関係をモデル解析した結果、上記条件におけるU(VI)のフロー抽出速度は、水相中のU(VI)の拡散が支配的であり、また、解析から求まるU(VI)の分配比は、平衡実験から求めたそれとよく一致した。

論文

Chemometric and computer-intensive techniques for speciation

Meinrath, G.; 木村 貴海; 加藤 義春; 吉田 善行; Lis, S.*

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.347 - 354, 1999/00

最近のコンピュータを用いる分光学的方法は、化学研究において比較的短時間に膨大なデータの収集を可能にする。それらのデータの解析は発見的な手法では十分達成できないので、適切な数値データ処理法が要求される。ファクター分析、カノニカル相関、モンテカルロ法などの処理法は、データに含まれる観測量の分布に関する詳細な統計的情報を提供する。そのような処理法の応用はまた各手法に限界があることを示す。分析化学における微量分析に関する最近の要求は、どのような分析データを報告すべきなのかの詳細な基準を提起した。本研究では、U(VI)の溶解度データ、吸収及び発光スペクトルに数値データ処理法を適用した結果を報告する。

論文

Correlation between extraction equilibrium of uranium(VI) and density of CO$$_{2}$$ medium in a HNO$$_{3}$$/supercritical CO$$_{2}$$-tributyl phosphate system

目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行

Analytical Chemistry, 70(7), p.1262 - 1267, 1998/00

https://doi.org/10.1021/ac970818b
 被引用回数：52 パーセンタイル：85.95(Chemistry, Analytical)

硝酸水溶液相とリン酸トリブチル(TBP)を含む超臨界二酸化炭素相関のU(VI)の抽出平衡を理論式化した。式化においては、(i)金属イオンの分配比は、抽出反応に含まれる各成分の分配定数の関数である、(ii)分配定数は、その成分の両相への溶解度の比である、(iii)二酸化炭素相への溶解度は、二酸化炭素の密度の関数である、ことを基本概念とした。最終的には、U(VI)の分配比D$$_{U}$$と二酸化炭素の密度$$rho$$が、次の式で表せる直線的相関を持つことがわかった。log D$$_{U}$$=a log $$rho$$+A+B、ここでaは超臨界二酸化炭素中の溶質の溶媒和の情報を含む比例定数、Aは圧力に依存しない定数、Bは硝酸の分配平衡等によって決まる変数。種々の圧力及び温度条件下でU(VI)及び硝酸の分配比を実測して、導出した理論式を実証した。あわせて圧力調節法又は二酸化炭素密度調節法による、金属イオンの高効率、高選択的超臨界流体抽出の新しい概念を構築した。

論文

Pressure-dependence of extraction equilibrium of uranium and plutonium ions in a HNO$$_{3}$$/supercritical CO$$_{2}$$-tributyl phosphate system

目黒 義弘; 磯 修一; 宇野 清一郎*; 武石 秀世; 佐々木 隆之*; 吉田 善行

Proc. of Int. Trace Analysis Symp. '98 (ITAS'98), p.25 - 26, 1998/00

超臨界流体抽出法(SFE)における金属イオンの分配比(D)の圧力依存性を理論的、実験的に解明した。Dと超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_{2}$$)の密度($$rho$$)との関係を表す単純な式; log D = alog $$rho$$ + b,を導出した。ここでaはSF-CO$$_{2}$$中での抽出剤及び金属錯体のまわりのCO$$_{2}$$分子の溶媒和数によって決まる定数、bは圧力に依存しない定数である。リン酸トリブチルを含むSF-CO$$_{2}$$と硝酸水溶液間のU(VI)及びPu(IV),(VI)の分配比を測定し、上式が成り立つことを実証した。金属イオンのSFE挙動を圧力を変えることによって制御できるので、これを利用する「圧力制御」及び即ち「CO$$_{2}$$密度制御」方式の新しい概念のSFE抽出法が展望できる。

報告書

高濃度不純物の吸着試験研究-吸着によるウランと不純物との分離試験-

城 昭典*

PNC TJ6614 97-001, 30 Pages, 1997/03

PNC-TJ6614-97-001.pdf:0.69MB

前年度動燃事業団人形峠事業所において、本研究で提案したプロセスで製造されたイエローケーキ中に基準値以上のチタンが混入してくることが確認されたので、本年度はチタン混入の原因究明とその改善対策を最重要目標として研究を進めた。その結果、チタン(IV)はウラン(VI)より強くメチレンホスホン酸型樹脂(RCSP)に吸着されることが明らかになった。また、RCSPに吸着されたチタン(IV)は、溶離率が30-45%程度と低いものの、ウラン(VI)と同様に炭酸ナトリウムにより溶離されることもわかった。これらの結果により、チタン(IV)とウラン(VI)の性質は類似しており、必然的にチタンがウランに混入してくることがわかった。このためチタン(IV)とウラン(VI)の分別溶離法の開発が必要不可欠であると考え、チタン(IV)が過酸化水素-EDTAと安定な三元錯体を形成することに着目して、過酸化水素-EDTA溶液によるチタン(IV)の溶離を検討し、吸着されたチタン(IV)がほぼ定量的に溶離可能であることを認めた。つぎに、ウラン(VI)とチタン(IV)の分別溶離について検討した。チタン(IV)とウラン(VI)を負荷したRCSPカラムに、酢酸ナトリウム、過酸化水素-EDTA、炭酸ナトリウム、水、塩酸の順に通液した結果、チタン(IV)は過酸化水素-EDTAにより、ウラン(IV)は炭酸ナトリウムにより選択的に溶離され、チタン(IV)とウラン(VI)が分別溶離できることがわかった。ただし、チタン(IV)とウラン(VI)の混合系では各金属の溶離率が減少した。

論文

Extraction of uranium(VI) in nitric acid solution with supercritical carbon dioxide fluid containing tributylphosphate

目黒 義弘; 磯 修一; 武石 秀世; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 75(4), p.185 - 191, 1996/00

https://doi.org/10.1524/ract.1996.75.4.185

トリブチルリン酸(TBP)を含む超臨界二酸化炭素流体(SF-CO$$_{2}$$)への硝酸溶液からのU(VI)と核分裂生成(FP)元素の抽出挙動は、抽出平衡条件下と動的抽出条件下とで検討した。U(VI)はUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$錯体としてSF-CO$$_{2}$$に抽出され、60$$^{circ}$$C、15MPaでの3M硝酸と0.3MのTBPを含むSF-CO$$_{2}$$との間のU(VI)の分配比は2.2であった。U(VI)の分配比は硝酸濃度、TBP濃度の増加、圧力の減少、温度の上昇にともなって増大した。TBPを含むSF-CO$$_{2}$$を硝酸溶液に連続的に通じることによって行う動的抽出では、60$$^{circ}$$C、15MPaの0.08M TBPを含むSF-CO$$_{2}$$へ3M硝酸+3M硝酸リチウム水溶液からU(VI)が98%以上抽出できた。主なFP元素は上記条件下で抽出されないので、SF-CO$$_{2}$$抽出によってこれら元素からウランを分離・回収することができる。SF-CO$$_{2}$$をガス化することによって抽出物から迅速かつ完全に分離することができるので、抽出工程で生じる有機廃液の量を低減することができる。

論文

Behaviour of U(VI) solids under conditions of natural aquatic systems

G.Meinrath*; 木村 貴海

Inorg. Chim. Acta, 204, p.79 - 85, 1993/00

https://doi.org/10.1016/S0020-1693(00)88116-5
 被引用回数：38 パーセンタイル：84.93(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

100%、0.98%、及び0.03%のCO$$_{2}$$分圧下における、0.1M過塩素ナトリウム水溶液(pH2.8~4.6,24$$pm$$2$$^{circ}$$C)中でのU(VI)の固・液平衡を検討した。熱分析、FTIR-及びUV/Vis-光音響法、X線回折法により、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$及びUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$Oの生成を確認した。それぞれの溶解度積;logK$$_{sp}$$(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-13.89$$pm$$0.11、logK$$_{sp}$$(UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O)=-22.28$$pm$$0.19、及び生成自由エネルギー;$$Delta$$G$$_{f}$$°(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-1559.9$$pm$$2.7KJ/mol,$$Delta$$G$$_{f}$$°(UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O)=-1631$$pm$$3.2KJ/molを得た。

論文

Carbonate complexation of the uranyl(VI)ion

G.Meinrath*; 木村 貴海

Journal of Alloys and Compounds, 202, p.89 - 93, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(93)90523-P
 被引用回数：35 パーセンタイル：89.22(Chemistry, Physical)

CO$$_{2}$$雰囲気下、0.1MNaClO$$_{4}$$水溶液中(25$$^{circ}$$C)でのU(VI)/H$$_{2}$$O/CO$$_{2}$$系の平衡を、溶解度測定法によって検討した。各種錯体の生成定数を以下のように決定した。log$$beta$$(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=9.23$$pm$$0.04、log$$beta$$(UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$)=15.38$$pm$$0.17、log$$beta$$(UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$)=21.86$$pm$$0.05。なお平衡状態にある固相はUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)であることを確認した。UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$の溶解度積; logKsp=-14.18$$pm$$0.03を得た。さらに中間生成種であるUO$$_{2}$$OH$$^{+}$$の錯形成定数は、log$$beta$$(UO$$_{2}$$OH$$^{+}$$)$$<$$8.6であると結論した。

論文

トリウム共存時のウラン(VI)のアルセナゾIIIによる光度定量

大西 寛; 樋田 行雄

分析化学, 18(5), p.592 - 595, 1969/00

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.18.592

さきに報告したトリインオクチルアミン(TIOA)のキシレン溶液によるウラン(VI)の抽出分離法をさらに検討し、有機相の洗浄が有効であることがわかった。有機相のウランは0.3M塩酸で逆抽出し、6価のままアルセナゾIIIで光度定量した。トリウム40mgの共存において、ウラン20$$mu$$gを分離、定量することができた。TIOAの代わりにトリ-n-オクチルアミン(TNOA)を用いて検討した結果、トリウム60mgの共存において、ウラン20$$mu$$gを分離、定量することができた。

論文

アルカリ滴定による「硝酸ウラナス溶液」中のウラン(IV),(VI),遊離酸およびヒドラジンの定量

江村 悟; 岡崎 修二; 河野 信昭

分析化学, 18(8), p.976 - 980, 1969/00

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.18.976

ウラン(IV)の安定剤として硝酸ヒドラジンを含む硝酸ウラン溶液中のウラン(IV)、(VI)、遊離酸およびヒドラジンの定量法を確立した。分取した試料に硫酸アンモニウムとフッ化ナトリウムを加え、ウラン(VI)をマスクし、ウラン(IV)を四フッ化ウランとして沈殿させたのも、水酸化ナトリウム溶液で遊離酸を、ついで過酸化水素を添加してウラン(VI)の逐次滴定を行なう。一方、別に分取した試料を加湿しながら空気を吹き込みウラン(IV)を酸化する。酸化した溶液に硫酸アンモニウムを加えたのも酸化後の遊離酸を、引き続きホルムアルデヒドを添加してヒドラジンの逐次滴定を行なう。この遊離歌の差からウラン(IV)を求める。本法を湿式再処理プラントの工程管理分析に適用したところ、分析精度は0.4~1.3%であり、管理分析法として満足すべきものであった。

論文

塩化ヘキサアンミンコバルト(III)によるウラン(VI)の定量

上野 馨; 弦巻 一郎

日本原子力学会誌, 3(8), p.598 - 601, 1961/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.3.598

ウラン(VI)は硝酸イオンを含む中性または弱アルカリ性の炭酸アンモニウム溶液の中で、塩化ヘキサアンミンコバルト(III)と反応し、つぎの式によりオレソジ色の沈殿を作る。〔Co(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$〕$$^{3}$$$$^{+}$$+NO$$_{3}$$$$^{-}$$+〔U0$$_{2}$$(C0$$_{3}$$)$$_{3}$$〕$$^{4}$$$$^{-}$$$$rightarrow$${〔Co(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$〕NO$$_{3}$$}$$_{2}$$〔UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$〕・3H$$_{2}$$O

口頭

U(VI) sorption on illite in the presence of carbonate studied by cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy and parallel factor analysis; Comparison with trivalent lanthanides

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 田中 万也; 舘 幸男

no journal, , 

The sorption of U(VI) and trivalent lanthanides on illite at different pH and dissolved inorganic carbon (DIC) levels was investigated. The obvious inhibition effect of DIC on U(VI) and trivalent lanthanides sorption was revealed from the macroscopic batch experimental results. The formation of carbonate-containing sorption complexes was needed to be considered in the updated 2-site protolysis non-electrostatic surface complexation and cation exchange model to reproduce the experimental results. Based on the Parallel Factor Analysis analysis on the cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy spectra, the formation of ternary carbonate-containing sorption complexes was successfully identified. Identification of the sorption species adds more credibility to the predictive sorption model, which provides more confidence in the safety assessment of deep geological disposal.

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